Dàn diễn viên chủ yếu của Les Misérables trong các tấm áp phích quảng cáo của bộ phim. (Từ trên xuống, trái sang phải là Hugh Jackman, Russell Crowe, Anne Hathaway, Amanda Seyfried và Eddie Redmayne, Samantha Barks, Sacha Baron Cohen và Helena Bonham Carter). Tấp áp phích của bộ phim là cô bé Isabelle Allen vào vai Cosette lúc nhỏ.

• Hugh Jackman - nam diễn viên từng giành giải Tony (giải thưởng cao quý nhất trong bộ môn nhạc kịch, tương đương với giải Oscar của điện ảnh) cho vở The Boy from Oz vào vai Jean Valjean (hay Madeleine) - một anh thanh niên được thả ra tù từ tỉnh Toulon sau 19 năm song sắt chỉ vì ăn cắp một miếng bánh mì nhỏ đem về cho các con của chị gái góa chồng đang chết đói và sau đó là tội vượt ngục.[15] Vào khoảng tháng 6 năm 2011, Jackman gặp gỡ nhà sản xuất Cameron Mackintosh thử giọng cho vai diễn tại thành phố New York.[16] Vì muốn nhập vai một cách xuất sắc nhất, Jackman sụt mất 15 pound (gần 7 kg) để trở nên hốc hác và tiều tụy cho phân cảnh ra tù rồi lại tiếp tục tăng lên 30 pound (khoảng 13 kg) cho phân cảnh trở thành thị trưởng.[16] Anh tránh uống cà phê, ngậm kẹo Ricola thông cổ, mỗi ngày phải giữ ấm cho cơ thể ít nhất 15 phút, uống bảy lít nước với tiêu chí càng nhiều càng tốt, tắm hơi ba lần một ngày, tắm nước lạnh và sử dụng một chiếc khăn ướt đắp lên khuôn mặt của mình trong khi ngủ. Đạo diễn Trevor Nunn đảm nhiệm phần nhạc kịch cho bộ phim đã huấn luyện Jackman cho vai diễn này[17] và nhạc sĩ Joan Lader giúp Jackman mở rộng khả năng thanh nhạc của anh. Joan Lader cho biết Jackman sở hữu tông giọng Baritone (giọng nam trung) khỏe khoắn, có thể lên đến Tenor (giọng nam cao).[18]
• Russell Crowe - nam diễn viên từng giành một giải Oscar vào vai Javert - viên thanh tra cảnh sát thiên về lý tính và có một cách nhìn nhận thế giới quan này rất khắt khe và đầy cực đoan. Javert luôn bị ám ảnh với việc phải bắt cho bằng được Jean Valjean cho bằng được.[15] Ban đầu Crowe không hài lòng về nhân vật phản diện này. Mãi đến khi trên đường tới Châu Âu tham dự đám cưới một người bạn cũ, Crowe đến Luân Đôn để gặp gỡ nhà sản xuất Cameron Mackintosh. Trong cuộc họp với Tom Hooper, anh nói với đạo diễn về mối quan tâm đặc biệt của mình dành cho nhân vật Javert, sau cuộc gặp, Crowe cho biết: "Tôi sẽ xuất hiện trong dự án bộ phim với vai nhà thanh tra Javert. Tôi nghĩ nhân vật này chất chứa một điều gì đó trong niềm đam mê của Tom, cậu ấy hiểu rõ hơn ai hết về những gì mình phải làm, những vấn đề và thách thức phía trước."[19] Hôm thăm nhà của đại văn hào Victor Hugo ở Paris, Crowe nói: "(Người phụ trách của nhà) nói với tôi về Vidocq (thám tử Eugene Francois của thế kỷ 19), một người đàn ông vừa là một tù nhân bị khổ đày trong quá khứ và cũng là một viên cảnh sát xuất sắc, người đã có công trong việc phát minh ra công việc cảnh sát ngầm khi ông thành lập lữ đoàn Surete." [16]
• Anne Hathaway - nữ diễn viên xinh đẹp sau này giành được giải Oscar cho chính vai diễn của mình - nàng Fantine còn Amanda Seyfried vào vai Cosette (trưởng thành).[20][21][22] Fantine là một công nhân trong nhà máy của Jean Valjean bị gã đốc công đuổi việc một cách vô lý. Cô phải hành nghề mại dâm, bán răng, bán tóc để có tiền nuôi cô con gái ngoài giá thú - Cosette. Cô bé sống và phải làm việc quần quật suốt ngày như một đứa hầu ở nhà trọ của mụ Thénardier mãi cho đến khi Valjean đến và chuộc cô bé từ tay mụ.

Trong buổi thử vai, Hathaway mất gần ba tiếng trò chuyện với đạo diễn Hooper và sau đó là một tháng trời đằng đẵng mong ngóng để được góp mặt vào câu chuyện lịch sử của Hugo trên màn ảnh rộng. Khi chính thức được chọn, Hathaway thổ lộ: "Hồi đó có nhiều sự phản đối vì độ tuổi của tôi không phù hợp cho vai diễn, không đủ lớn cho vai Fantine mà cũng không đủ trẻ cho vai Cosette. Nhưng tôi thật sự muốn được đóng vai này."[16] Còn khi được hỏi về nhân vật của mình, Seyfried cho biết: "Cosette là nguồn sáng, là biểu tượng của tình yêu, sự hy vọng trong thảm kịch này. Vì vậy nhiệm vụ của tôi là phải khắc họa được một cô bé với cuộc đời đầy bất hạnh nhưng luôn có nghị lực và niềm tin phi thường vào cuộc sống trong khoảng thời gian ngắn nhất có thể. Đó quả là một vai diễn tuyệt vời dành cho tôi."[23] Một huấn luyện viên có nhiệm vụ giúp đỡ hai nữ diễn viên cải thiện khả năng thanh nhạc khi hát trực tiếp trước máy quay.[24] Vai diễn Cossette lúc còn là một đứa trẻ do cô bé Isabelle Allen đảm nhận.[25] Tài năng diễn xuất của Isabelle Allen được chuyên gia Jeremy Taylor (làm việc tại Nhà hát Quốc gia âm nhạc thanh niên - một tổ chức nghệ thuật ở Luân Đôn nước Anh) phát hiện sau khi ông theo dõi cô bé hóa thân thành một cậu bé què trong một vở kịch nhỏ ở trường học. Sau đó, ông Jeremy Taylor đã động viên và hỗ trợ cha mẹ Isabelle Allen đưa cô bé đi thử vai cho bộ phim. Chia sẻ về khoảnh khắc biết mình được nhận vai, Isabelle Allen cho biết: "Khi cháu biết mình được chọn, cháu rất vui mừng. Cháu cứ nhảy lên nhảy xuống trên giường. Nhưng rồi cháu cũng hơi sợ và lo lắng, bởi vì cháu không biết sẽ phải làm những gì" và trong ngày bấm máy quay làm việc với đoàn diễn viên kì cựu nhất nhì của Hollywood, Allen tâm sự: "Tất cả những người nổi tiếng đều rất tốt bụng, luôn giúp đỡ để cháu cảm thấy thoải mái nhất. Chú Russell Crowe thân thiện nhưng cũng rất nghiêm khắc, chị Amanda Seyfried lúc nào cũng động viên cháu..."[26][27]

• Eddie Redmayne vào vai Marius Pontmercy - một anh chàng sinh viên quý tộc theo cách mạng chịu sống một cuộc đời nghèo khổ, anh là người bạn thân với cô con gái của mụ Thénardier - Éponine nhưng lại đem lòng thương mến nàng Cosette.[28][29][30] Redmayne nhận thấy tầm nhìn diễn viên của đạo diễn Hooper "vô cùng hữu ích". Trong quá trình hợp tác với Hooper, Redmayne cho biết: "Anh ấy (Hooper) là người vô cùng có tính hợp tác. Chắc chắn trong quá trình diễn tập, chúng tôi ngồi với Tom và cuốn sách của Victor Hugo sẽ được bổ sung vài thứ."[31] Redmayne đề nghị đạo diễn Hooper rằng bài hát mà anh sẽ thể hiện - "Empty Chairs at Empty Tables" nên bắt đầu bằng một đoạn hát mộc (không hỗ trợ nhạc nền) để khung cảnh trông cô đơn buồn tẻ và tạo nên khao khát để thể hiện nhân vật Marius tốt hơn.
• Sacha Baron Cohen và Helena Bonham Carter (nữ diễn viên nổi tiếng với những bộ phim đạt doanh thu cao nhất nhì hàng năm từng được đề cử giải Oscar hai lần) vào vai hai vợ chồng nhà Thénardier - một gia đình chủ quán trọ độc ác chuyên móc túi và lừa đảo khách trọ.[32][33][34] Đạo diễn Tom Hooper trước đây đã từng cộng tác với Bonham Carter trong The King's Speech - bộ phim cô đóng vai Nữ hoàng Elizabeth.[35] Ngoài ra, hai diễn viên cũng từng đóng vai chính trong bộ phim chuyển thể từ vở nhạc kịch cùng tên ăn khách - Sweeney Todd: Con Quỷ Cắt Tóc Ở Đường Fleet. Khi nam diễn viên Baron Cohen nhận vai phản diện Thénardier, anh đã phải từ bỏ một vai diễn trong bộ phim Django Unchained.[36]
• Samantha Barks vào vai Éponine - cô con gái duy nhất của hai vợ chồng nhà Thénardier.[37] Cô yêu say đắm Marius nhưng anh lại chẳng biết gì về tình cảm của cô. Trong cuộc nổi dậy của những nhân dân cần lao thuộc đảng cộng hòa ở Paris vào năm 1832, cô bị bắn chết trước bởi lính quân đội Pháp. Trong vở nhạc kịch, Éponine là người đã đưa Jean Valjean lên thiên đường nhưng trong bộ phim thì chính nàng Fantine đảm nhận việc này. Samantha Barks là diễn viên nhạc kịch thực thụ duy nhất trong dàn diễn viên và từng đảm nhiệm chính vai Éponine trong buổi hòa nhạc Les Misérables kỷ niệm lần thứ 25 ở nhà hát West End. Barks cho biết: "Mặc dù cùng là một nhân vật nhưng Éponine trong tiểu thuyết và Éponine trong vở nhạc kịch là hai người khác nhau, do đó thực sự rất hồi hộp vì tôi cảm thấy mình phải sáp nhập cả hai dạng của Éponine này lại với nhau mà vẫn giữ vững giá trị của trái tim và tâm hồn - nơi chúng ta có thể kết nối với nhau để đến với âm nhạc, với cô gái trẻ vụng về tự ti của cuốn tiểu thuyết, cố gắng kết hợp cả hai lại với nhau." Cô miêu tả Jackman là một người "ở ngoài đời rất điềm đạo nhưng khi hô "diễn" thì anh nhập vai một cách xuất thần".[38]
• Aaron Tveit đảm nhận vai Enjolras - lãnh đạo của nhóm Les Amis de l'ABC (Những người bạn của ABC). Mong mỏi được đóng vai Marius, Tveit đã gửi một đoạn băng thử giọng trong đó anh hát hai bài "Empty Chairs at Empty Tables" và "In My Life". Trước đây, anh chưa bao giờ xem vở nhạc kịch cho đến khi các nhà làm phim tiếp cận anh về dự án này. Anh cũng cho biết: "Một khi tôi càng ngày càng thông suốt kịch bản và đến khi đọc xong cuốn tiểu thuyết, tôi đã như "Wow đây thực sự, thực sự là một vai diễn tuyệt vời", và tôi dần cảm thấy Enjolras là một vai diễn phù hợp với mình." Tveit cho biết thêm trong quá trình quay phim, anh "gần như muốn rã rời chân tay, nó như một cuộc chạy đua nước rút".[39]
• Colm Wilkinson và Frances Ruffelle - hai trong số diễn viên ban đầu tham gia diễn xuất trên sân khấu Broadway và nhà hát West End phiên bản tiếng Anh của vở diễn Les Misérables (lần lượt trong vai Jean Valjean và Éponine) cũng xuất hiện trong bộ phim. Wilkinson đóng vai Bishop Myriel trong khi Ruffelle vào vai một cô gái điếm.[40] Hadley Fraser - ngôi sao nổi tiếng của nhà hát West End, trước đó đã từng vào vai Grantaire (một thành viên trong nhóm Les Amis de l'ABC) trong buổi hòa nhạc kỷ niệm lần thứ 25 và vai Valjean tại nhà hát West End cũng tham gia vào bộ phim với vai Tổng chỉ huy quân đội, đây là lực lượng đã phá tan cuộc nổi dậy của những nhân dân thuộc đảng cộng hòa ở Paris vào năm 1832. Một ngôi sao khác của West End là Gina Beck xuất hiện trong phim với vai trò khách mời, cô là một trong tám người phụ nữ hát bài "Turning Women" - phân cảnh nàng Fantine (Hathaway) vào một khu ổ chuột (khu vực hành nghề của những cô gái ngủ hoang) để bán tóc, bán răng kiếm tiền nuôi đứa con gái. Nam diễn viên Michael Jibson đóng vai người quản đốc của nhà máy - nơi Fantine làm việc rồi sau đó bị người quản đốc này sa thải vô lý.[41]
• Một số nam diễn viên khác trong đoàn phim sản xuất của nhà hát West End cũng xuất hiện trong vai các thành viên của hội sinh viên (hội Les Amis de l'ABC), trong đó nam diễn viên George Blagden vào vai Grantaire;[42] Killian Donnelly vai Combeferre; Fra Fee vai Courfeyrac; Alistair Brammer vai Jean Prouvaire; Hugh Skinner vai Joly,[43] Gabriel Vick vai Feuilly;[44] Iwan Lewis vai Bahorel và Stuart Neal vai Lesgles. George Blagden được chọn vào vai diễn trong tháng 1 năm 2012.[45] Một số diễn viên sân khấu khác như Hannah Waddingham, Daniel Evans và Kerry Ellis cũng có một vai diễn nhỏ trong bộ phim.[34][46]